近期，中国科学技术大学环境科学与工程系、苏州高等研究院在单原子催化水污染控制方面取得新进展，揭示了限域单原子催化促进污染物降解的新机制，并构建了高效的限域单原子类芬顿催化体系。研究成果以“Nanoconfinement steers nonradical pathway transition in single atom Fenton-like catalysis for improving oxidant utilization”为题发表于《自然·通讯》。
单原子催化剂在类芬顿氧化体系中展现出优异的催化活性，但污染物降解效率仍受限于反应物的界面传质速率，并且依然需要消耗大量氧化剂。研究发现通过构建纳米限域体系可显著提升污染物降解效率，但其具体调控机制尚不清晰，现有研究通常将其归因于污染物/氧化剂的表面富集。
该研究以具有表层纳米孔道的中孔硅球为载体，通过精准调控纳米孔径构建了具有不同纳米限域程度的Co单原子催化体系，发现纳米限域不仅显著增强了反应物富集和界面传质，而且诱发了催化反应途径由单线态氧逐渐转变为直接电子转移途径，从而显著提升了对富电子污染物的降解效率和氧化剂利用率。该研究拓展了限域催化基础理论，为进一步推动高级氧化水处理技术及其他非均相催化技术的发展提供了指导依据。
图纳米限域单原子催化剂的形貌结构特征及催化反应机制
该论文第一作者为环境科学与工程系博士生孟岩、硕士生刘钰沁和国家同步辐射实验室王超副研究员，通讯作者为环境科学与工程系李文卫教授和苏州高等研究院郭智妍博士。该工作得到了国家自然科学基金项目和安徽省重点研发项目的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-49605-2
（环境科学与工程系、苏州高等研究院、科研部）
